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La génération de seconde harmonique (acronyme anglais SHG) est couramment utilisée pour convertir les fréquences dans les lasers. Pour atteindre les taux de conversion les plus élevés, la règle de l’accord de phase doit être respectée. Cependant, à l’échelle nanométrique, cette règle ne détermine plus la réponse SHG. Dans ce dernier cas, la réponse est plutôt contrôlée par la structure moléculaire à l’échelle nanométrique. Dans cette présentation, je montrerai comment le processus SHG peut ainsi fournir des informations détaillées sur l'organisation des liquides, sur l'agrégation moléculaire ou sur les nanoparticules.

Nous avons ainsi exploré la réponse SHG de liquides purs comme l'eau et des électrolytes aqueux. Le processus SHG en mode de diffusion fournit alors une image très détaillée de l'organisation moléculaire induite par les forces intermoléculaires dans ces liquides [1, 2]. Aussi, dans le cas de molécules organiques dispersées dans un solvant, celles-ci étant souvent utilisées comme sondes moléculaires, il est possible d'observer l’agrégation ou la formation de micelles.

Par ailleurs, les nanoparticules qui présentent de nombreux avantages par rapport aux sondes moléculaires organiques, sont désormais couramment utilisées en microscopie comme rapporteurs ou à des fins de détection. Cependant, leur réponse SHG est complexe et implique à la fois une réponse de surface et de volumique. Le rôle de leur forme et de leur taille peut néanmoins être séparé [3, 4]. Leur grande réponse SHG ouvre néanmoins la voie vers des mesures sur nanoparticules uniques avec des perspectives d’applications intéressantes [5].

[1] J. Duboisset, P.F. Brevet, Salt induced Long-to-Short Range Orientational Transition in Water, Phys. Rev. Lett., 120 (2018) 263001.
[2] J. Duboisset, F. Rondepierre, P.F. Brevet, Long-Range Orientational Organization of Dipolar and Steric Liquids, J. Phys. Chem. Lett., 11 (2020) 9869.
[3] J. Butet, P.F. Brevet, O.J.F. Martin, Optical Second Harmonic Generation in Plasmonic Nanostructures: From Fundamental Principles to Advanced Applications, ACS Nano, 9 (2015) 10545.
[4] L. Bonacina, P.F. Brevet, M. Finazzi, M. Celebrano, Harmonic Generation at the Nanoscale, J. Appl. Phys., 127 (2020) 230901.
[5] L. Sanchez, A. Bruyère, O. Bonhomme, E. Benichou, P.F. Brevet, Longitudinal position dependence of the second-harmonic generation of optically trapped silica microspheres, Opt. Lett., 45 (2020) 3196.

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