We employ the electronic spin of a single nitrogen-vacancy (NV) defect in diamond to detect and control the quantum state of remote nuclear spins coupled by hyperfine interaction. More precisely, our work focuses on individual 13C nuclei featuring a moderate hyperfine coupling strength (∼ 1 MHz) with the NV’s electron spin. Two different methods providing an efficient room-temperature polarization of these peculiar 13C nuclear spins are described. The first one is based on a polarization transfer from the NV electron spin to the 13C nucleus, which is mediated by the anisotropic component of the hyperfine interaction. The second one relies on coherent population trapping (CPT) within a Λ-type energy-level configuration in the microwave domain, which enables to initialize the 13C nuclear spin in any quantum state superposition on the Bloch sphere. This CPT protocol is performed in an unusual regime for which relaxation from the excited level of the Λ-scheme is externally triggered by optical pumping and separated in time from coherent microwave excitations. For these two polarization techniques, we investigate the impact of optical illumination on the nuclear spin polarization efficiency. This work adds new methods to the quantum toolbox used for coherent control of individual nuclear spins in diamond, which might find applications in quantum metrology.

La deuxième révolution quantique, née dans les années 1980, vise à exploiter les propriétés de la mécanique quantique pour concevoir et construire des dispositifs innovants.Les défauts ponctuels optiquement actifs dans les semiconducteurs font partie des systèmes quantiques étudiés et ont la particularité de se comporter comme des atomes artificiels à l'état solide.Cela implique que, isolés à l'échelle individuelle, ils présentent une émission de photons uniques qui peut être utilisée pour les communications quantiques.De plus, certains défauts présentent un état de spin électronique ou nucléaire détectable et contrôlable qui peut être utilisé comme mémoire ou capteur quantique.Le silicium est le principal semiconducteur de l'industrie électronique et la plateforme idéale pour la nanofabrication à grande échelle de circuits quantiques.Cependant, les défauts luminescents de ce semiconducteur à faible bande interdite ont été peu étudiés pour les applications quantiques, avec le premier isolement d'un défaut optiquement actif n'ayant été rapporté que récemment.L'étude de ces défauts s'est d'abord concentrée sur le centre G, un défaut à base de carbone, qui présente une émission de photoluminescence aux longueurs d'onde utilisées dans les télécommunications par fibre optique, et possède un état de spin non nul qui peut être exploité pour les technologies quantiques.Dans ce contexte, des échantillons de silicium implantés en carbone ont été explorés, assurant non seulement la création et la détection de centres G uniques, mais révélant également de multiples défauts fluorescents individuels non identifiés émettant dans le proche infrarouge.Parallèlement à cette exploration, des échantillons de silicium implanté ont été analysés, permettant la première isolation du centre W, un défaut intrinsèque du silicium.Sur ces différents émetteurs, des études de spectroscopie optique couplées à l'analyse de l'émission de photons uniques ont révélé des propriétés non accessibles par des mesures d'ensemble.L'observation de défauts individuels intégrés dans des plaquettes de silicium sur isolant ouvre la possibilité d'explorer les technologies quantiques basées sur les défauts dans le silicium, telles que la photonique quantique intégrée et les communications quantiques.Une prochaine étape consisterait à démontrer le contrôle des états de spin, ce qui pourrait conduire au développement d'une interface spin-photon efficace fonctionnant à la longueur d'onde des télécommunications.

La recherche sur les matériaux de van der Waals est un sujet important en physique de la matière condensée. Depuis les premières exfoliations du graphene en 2004, la famille des matériaux de van der Waals s’est agrandie de manière extrêmement rapide, couvrant une large gamme de propriétés physiques différentes, des matériaux isolants au semi-metaux, en passant par les semi-conducteurs. Ces matériaux hébergent de plus des phénomènes tels que la supraconductivité, ou encore le fort couplage spin-vallée dans les dichalcogénures de métaux de transition. En parallèle, un second domaine s’est aussi développé de manière rapide : les hétérostructures de van der Waals. Il consiste à empiler des matériaux bi-dimensionnels, couche par couche, dans un ordre bien précis. Ces structures offrent la possibilité de combiner les propriétés de plusieurs matériaux différents, en un seul matériau artificiel, en plus de permettre l’apparition d’effets de proximité aux interfaces des différentes couches. Une perspective prometteuse serait d’amener la spintronique vers les matériaux de van der Waals, profitant ainsi de leur grande diversité, de leur épaisseur atomique, ainsi que de leur robustesse mécanique.Un chainon restait cependant manquant dans cette grande famille des matériaux de van der Waals : les matériaux bi-dimensionnels magnétiques. Obtenir un ordre magnétique à deux dimensions ouvrirait la voie à de nombreuses opportunités, que ce soit au niveau fondamental avec l’étude de transitions de phase à deux dimensions ou pour de nouveaux dispositifs spintroniques. Ce n’est que très récemment, en 2017, qu’un ordre magnétique a été observé dans une mono-couche de CrI3 ainsi que dans une bi-couche de Cr2Ge2Te6. S’en est suivi un considérable effort de recherche international, permettant d’ajouter rapidement de nombreux nouveaux membres à la famille des matériaux de van der Waals magnétiques.L’émergence de ces aimants bi-dimensionnels s’est aussi accompagnée de nouvellesproblématiques. Tout d’abord instrumentale, car la mesure quantitative des propriétés magnétiques de ces matériaux est une entreprise complexe, de par leur taille réduite. Elle requiert l’utilisation de techniques de magnétométrie non-invasive, ayant une grande sensibilité et une résolution spatiale nanométrique. Une seconde problématique, cette fois au niveau matériau, est que du fait de leur nature lamellaire, la température de Curie Tc de ces aimants de van der Waals est faible. La quasitotalité des ces matériaux bi-dimensionnels magnétiques arborent une température de Curie bien inférieure à la température ambiante, ce qui limite le développement de nouvelles applications.L'émergence de ces aimants bi-dimensionnels s'est aussi accompagnée de nouvelles problématiques. Tout d'abord instrumentale, car la mesure quantitative des propriétés magnétiques de ces matériaux est une entreprise complexe, de par leur taille réduite. Elle requiert l'utilisation de techniques de magnétométrie non invasive, ayant une grande sensibilité et une résolution spatiale nanométrique. Une seconde problématique, cette fois au niveau matériau, est que du fait de leur nature lamellaire, la température de Curie Tc de ces aimants de van der Waals est faible. La quasi-totalité des ces matériaux bi-dimensionnels magnétiques arborent une température de Curie bien inférieure à la température ambiante, ce qui limite le développement de nouvelles applications.C’est dans ce contexte que j’ai effectué mon travail de thèse, sur l’étude de matériaux de van der Waals magnétique à température ambiante, à l’échelle du nanomètre. Ce travail de thèse s’articule autour de deux axes, avec tout d’abord l’utilisation du centre azote-lacune (ou NV, pour Nitrogen Vacancy) du diamant comme capteur quantique de taille atomique.

La compréhension des phénomènes physiques et le développement technologique de composants et systèmes aux nano-échelles, requièrent des outils de mesure résolus à ces échelles. Un moyen est d’utiliser des capteurs de très faibles volumes. Parmi ceux-ci, les capteurs s’appuyant sur les spins électroniques individuels associés au centre azote-lacune (ou centre NV pour Nitrogen-Vacancy) dans le diamant, sont devenus une technique d’intérêt fort. Ces capteurs, de volume atomique, sont en effet extrêmement sensibles à plusieurs grandeurs physiques dans leur environnement. Ces grandeurs peuvent sondées en mesurant le spectre de résonance magnétique du spin électronique par des moyens optiques. Ces capteurs sont aujourd’hui employés pour cartographier des champs magnétiques statiques avec une sensibilité en deçà du µT/√Hz et une résolution spatiale de l'ordre de 50 nm en conditions ambiantes.Ce spin est aussi sensible à d’autres grandeurs physiques, notamment le bruit magnétique, la température et le champ électrique. Ce travail de thèse a porté sur l’extension des modalités d’imagerie des capteurs à centre NV, pour en faire un imageur polyvalent. La configuration d’imagerie est une configuration à balayage dans laquelle le centre NV est isolé au sein d’une pointe en diamant montée dans un microscope à force atomique. J'ai tout d’abord considéré une pointe hébergeant un ensemble de centres NV et optimisée pour la cartographie de la température dans le but de déterminer ses performances ultimes en termes de sensibilité et de résolution spatiale. J'ai ensuite étudié l'effet du champ électrique sur les propriétés de spin du centre NV, et présenté les conditions expérimentales requises pour réaliser une cartographie du champ électrique. Enfin, j'ai proposé un nouveau protocole tout-optique pour cartographier qualitativement le bruit magnétique, bruit qui affecte la dynamique de relaxation entre les niveaux de spin et par là-même le niveau de photoluminescence du centre NV. Ce protocole a été validé en imageant des parois de domaines dans un matériau antiferromagnétique synthétique.Ce microscope à balayage polyvalent pourra permettre l’étude, sur un dispositif unique, des propriétés magnétiques (champ et/ou bruit magnétique), électriques ou encore thermiques d'un matériau d'intérêt et par la même de sonder le couplage entre ces différents paramètres physiques.

Optically active spin defects hosted in hexagonal boron nitride (h-BN) are promising candidates for the development of a two-dimensional (2D) quantum sensing unit. Here, we demonstrate quantitative magnetic imaging with h-BN flakes doped with negatively charged boron-vacancy (VB-) centers throughneutron irradiation. As a proof-of-concept, we image the magnetic field produced by CrTe2 , a van der Waals ferromagnet with a Curie temperature slightly above 300 K. Compared to other quantum sensors embedded in 3D materials, the advantages of the h-BN-based magnetic sensor described in this work areits ease of use, high flexibility, and, more importantly, its ability to be placed in close proximity to a target sample. Such a sensing unit will likely find numerous applications in 2D materials research by offering a simple way to probe the physics of van der Waals heterostructures.