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Résumé:

Lorsqu'ils sont refroidis en-dessous de leur température de fusion, les liquides subissent une transition de phase vers un état cristallin stable, où les atomes s'arrangent de façon périodique de sorte à créer un ordre à longue portée. Pour certains liquides cependant, lorsque le refroidissement est suffisamment rapide, la cristallisation peut être évitée et le système entre progressivement dans un état métastable dit « surfondu ». Dans ce régime, la dynamique du liquide devient de plus en plus hétérogène et la viscosité augmente considérablement à mesure que la température est réduite, jusqu'au point où le système cesse de s'écouler et se solidifie : il devient un verre. Malgré cette soudaine ridigité, il garde à l'échelle microscopique les propriétés d'un liquide, avec une structure désordonnée, ou « amorphe », qui contraste avec sa phase cristalline stable. L'origine théorique de cette transition vitreuse reste énigmatique, en particulier le processus selon lequel la viscosité augmente de façon si spectaculaire en piégeant progressivement le système dans un état métastable au lieu de cristalliser. Ce phénomène surprenant est l'objet de nombreuses recherches, et un certain nombre de théories tentent toujours d'expliquer son origine par le biais de mécanismes thermodynamiques, dynamiques ou simplement structurels. Dans cette thèse, nous nous focalisons sur des aspects structurels, en proposant une étude de la structure locale de modèles numériques de formateurs de verre. Nous développons notamment une méthode d'inférence de communautés, basée sur la théorie de l'information, qui permet de mettre en lumière une hétérogénéité structurelle dans ces systèmes en utilisant de simples corrélations spatiales. Cette méthode repose notamment sur le principe du partitionnement (« clustering »), une procédure d'apprentissage automatique qui consiste à grouper les particules d'un système en communautés en fonction des caractéristiques de leur structure locale. Dans un second temps, nous mettons en perspective l'inférence de communautés avec d'autres méthodes de partitionnement, conduisant notamment à la publication d'un code open source polyvalent dédié à l'étude structurelle des liquides surfondus et des verres. Nous montrons ensuite que, dans une certaine mesure, ces communautés structurelles sont corrélées aux hétérogénéités dynamiques caractéristiques des liquides surfondus. Finalement, grâce aux récentes avancées dans les domaines de la simulation numérique, nous étudions l'évolution de la structure et de la dynamique dans un modèle ternaire de liquide surfondu sur gamme de températures très étendue. Ces simulations nous permettent de tester plusieurs scénarios théoriques de la transition vitreuse avec une précision inaccessible aux méthodes de simulations conventionnelles.