La compréhension de la structure et du comportement mécanique des matériaux àl’échelle microscopique est cruciale pour la conception de nouveaux produits aux pro-priétés spécifiques. Cette thèse vise à obtenir des informations microscopiques sur lespropriétés, notamment celles de la fracture, des verres d’oxydes qui sont parmi lesmatériaux les plus utilisés au monde. À cette fin, nous utilisons des techniques desimulation atomistique de pointe pour étudier la silice et des silicates de sodium, c’est-à-dire les compositions représentatives pour de nombreux verres d’oxydes. À l’aide desimulations de dynamique moléculaire à grande échelle, la fracture dynamique des ver-res est étudiée de manière approfondie. Nous montrons que les propriétés mécaniquesdes verres sont considérablement plus sensibles au potentiel d’interaction et au pro-tocole de simulation utilisés qu’à leurs propriétés structurelles. La fracture du verrede silice est due aux ruptures de liaisons en pointe de fissure, tandis que la fracturedes verres riches en Na s’accompagne d’une croissance et d’une coalescence des cavités.Nous montrons également que l’origine microscopique du comportement transitoireprésenté par la rigidité des verres en fonction de leur composition se trouve dans ledéplacements atomiques non affines des atomes constituants. On constate que lessurfaces générées suite à la fracture sont considérablement plus rugueuses que les sur-faces formées par fusion et présentent un comportement en loi logarithmique à l’échellenanométrique (≤ 10 nm). En utilisant des simulations premiers principes, les signa-tures vibrationnelles et électroniques de certaines unités structurales, abondantes surla surface du verre, sont identifiées. De plus, l’ionicité et la force de divers types de li-aisons sont extraites à partir de ces simulations. Enfin, nous introduisons une méthodenouvelle pour caractériser la structure des liquides et des verres. Notre analyse montreque ces systèmes ont une structure tridimensionnelle étonnamment ordonnée.

Understanding the fracture behavior of glasses at the atomic scale is of fundamental impor-tance for improving the mechanical properties of these materials. Using an interaction potentialthat has been parametrized via ab initio calculations [1,2], we have carried out molecular dy-namics simulations in order to investigate the influences of system size, sample geometry, andstrain rate on the fracture behavior of sodium silicate glasses. In contrast to earlier simulationstudies on fracture, in which the bulk glass sample has often been put directly under stress, wehave applied here uniaxial tension to a glass sample that has stress-free surfaces, i.e. we adopta setup that is close to the one used in experiments on fracture studies. Our results show thatthe used interatomic potential captures reasonably well the brittle fracture on the nanoscale ofsilica glass and the enhanced ductility when sodium oxide is added to the glass network. Wehave found that below a critical strain rate of around 0.5/ns the stress-strain curve remainsbasically unchanged. By investigating the formation, growth and coalescence of cavities in thestrained glass samples we find that in sodium silicate glasses the formation of cavities is beingmore pronounced than in silica glass. The analysis of atomic energy, local stress and strain, andatomic displacements have confirmed the presence and the development of mechanically weakzones in the glass network, resulting in paths along which the cracks advance.A. Carré, S. Ispas, J. Horbach, and W. Kob, ”Developing empirical potentials from ab initiosimulations: The case of amorphous silica,” Comput. Mater. Sci., vol. 124, pp. 323–334, Nov.2016.S. Sundararaman, L. Huang, S. Ispas, and W. Kob, ”New optimization scheme to obtain inter-action potentials for oxide glasses”, to be sumitted (2017)