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(197) Production(s) de l'année 2021
Cinétique de croissance des nanotubes de carbone individuels étudiée par microscopie optique in situ Auteur(s): Pimonov V. (Thèses) , 2021Texte intégral en Openaccess : Ref HAL: tel-03615720_v1 Exporter : BibTex | endNote Résumé: Une application visée des nanotubes de carbone (NTC) est leur utilisation en tant qu’éléments de base pour les dispositifs électroniques et optiques. Pour réaliser cela dans la pratique, il est d'abord nécessaire de mettre au point des méthodes permettant de produire des nanotubes présentant la structure et les propriétés requises. L’une des méthodes les plus prometteuses à cet égard est le développement de méthodes de synthèse dirigée basées sur la sélectivité cinétique. Ce travail est consacré à trouver des réponses à certaines questions clés dans ce domaine telle que la cinétique de la croissance des NTC et sa dépendance à la structure du nanotube et aux paramètres de synthèse.Dans ce but, un système optique original a été utilisée pour observer in situ le processus de croissance de nanotubes de carbone individuels sur un substrat. Une méthode de traitement différentiel a été développée, ce qui a non seulement amélioré la qualité des vidéos, mais a également permis d'observer les changements structurels et cinétiques au cours de la croissance d’un nanotube. La vitesse et la qualité de l'extraction de la cinétique de croissance à partir de la vidéo ont également été augmentées en développant un système d'analyse automatisé basé sur un réseau neuronal de segmentation.Ces travaux ont permis de constater que les vitesses de croissance des NTC sont constantes dans la moitié des cas, mais qu'elles peuvent changer de manière stochastique pour devenir plus rapides ou plus lentes, et passer de la croissance au rétrécissement, dans l’autre moitié des cas. Toutes ces transitions peuvent se produire soit instantanément, soit avec des pauses intermédiaires. Un résultat important est la découverte d'un facteur de proportionnalité entre vitesses successives de valeur moyenne de 1,7 pour à la fois les événements d'accélération et de décélération, valeur qui ne dépend pas ou peu de la température, de la pression de précurseur ou du catalyseur utilisé. De manière intéressante, le même facteur a été rapporté récemment dans la littérature pour les vitesses de croissance d’un nanotube avant et après un traitement d’exposition à de la vapeur d’eau.De plus, une relation inverse entre la durée de vie et la vitesse de croissance a été trouvée. Cette dépendance est toujours observée lorsque la température et la pression sont modifiées : ainsi, lorsque la température ou la pression est augmentée, on observe une augmentation de la vitesse de croissance et une diminution de la durée de vie. L'analyse de la dépendance en pression de précurseur a permis de déterminer un ordre réactionnel de 0,3-0,4 dans tous les cas, suggérant un même mécanisme réactionnel quel que soit le type de cinétique (linéaire ou en ligne brisée) incluant potentiellement un pré-équilibre au cours de l’étape de décomposition. L'analyse du diagramme d'Arrhenius nous a également permis d'établir que les énergies d'activation sont les mêmes pour les vitesses de croissance élevées et faibles dans le cas des croissances en ligne brisée linéaire, alors que les cas de cinétique linéaire semblent correspondre à des situations intermédiaires entre ces deux extrêmes. La comparaison des données cinétiques avec les résultats de l'analyse Raman a montré que même pour une chiralité unique (11,8), la distribution des vitesses de croissance n'est pas monomodale, ce qui contredit les modèles existants.Nous avons également proposé des explications en termes de fluctuations de l’interface catalyseur/bord de nanotubes pour les phénomènes observés, qui restent maintenant à confirmer expérimentalement et théoriquement.mesurées le long de NTC individuels alignés. Cela a permis de déterminer les constantes d'environnement dans la relation entre diamètre et fréquence RBM dans chaque cas. Un résultat inattendu a été la mise en évidence de deux constantes environnementales différentes pour les NTC alignés. |
Phénoménologie de modèles au-delà du modèle de concordance Auteur(s): Calderon R. (Thèses) , 2021Texte intégral en Openaccess : Ref HAL: tel-03612038_v1 Exporter : BibTex | endNote Résumé: Les observations des dernières décennies ont fait émerger un modèle standard en cosmologie, appelé modèle de concordance. Le paradigme qui s'est imposé grâce aux observations aux échelles cosmologiques est celui d'un univers contenant deux phases d'expansion accélérée. La première permet d'expliquer l'origine des galaxies et amas de galaxies que l'on observe de nos jours, tandis que la deuxième rend compte de l'expansion accélérée actuelle, confirmée par de nombreuses observations. Le mécanisme physique à l'origine de cette expansion accélérée reste une des plus grandes questions ouvertes en physique. Néanmoins, des observations provenant du rayonnement fossile cosmologique (Cosmic microwave background - CMB), des oscillations acoustiques baryoniques (Baryon Acoustic Oscillations -BAO), des supernovae du type Ia (SNeIa) et de nombreuses autres observations, semblent en accord avec l'introduction d'une constante cosmologique Lambda dans les équations du champ de la gravitation (les équations d'Einstein). Par ailleurs, une composante de matière ``sombre'' froide (non-relativiste) -appelée Cold Dark Matter ou CDM- est un ingrédient nécessaire pour expliquer la croissance et la formation des grandes structures dans l'Univers. Ce modèle repose aussi sur des hypothèses concernant les fluctuations cosmologiques primordiales (supposées d'origine inflationnaire). En fait, le modèle LCDM de base est entièrement caractérisé par 6 paramètres libres. |
Inhibiting microglia proliferation after spinal cord injury improves recovery in mice and nonhuman primates Auteur(s): Poulen Gaëtan, Aloy Emilie, Bringuier Claire, Mestre-Francés Nadine, Cardoso Maïda, Perez Jean-Christophe, Goze-Bac C., Boukhaddaoui Hassan, Lonjon Nicolas, Gerber Yannick, Perrin Florence, Artus Emaëlle V.F. (Article) Publié: Theranostics, vol. 11 p.8640-8659 (2021) Texte intégral en Openaccess : Ref HAL: hal-03475940_v1 DOI: 10.7150/thno.61833 Exporter : BibTex | endNote Résumé: No curative treatment is available for any deficits induced by spinal cord injury (SCI). Following injury, microglia undergo highly diverse activation processes, including proliferation, and play a critical role on functional recovery. In a translational objective, we investigated whether a transient pharmacological reduction of microglia proliferation after injury is beneficial for functional recovery after SCI in mice and nonhuman primates. Methods: The colony stimulating factor-1 receptor (CSF1R) regulates proliferation, differentiation, and survival of microglia. We orally administrated GW2580, a CSF1R inhibitor that inhibits microglia proliferation. In mice and nonhuman primates, we then analyzed treatment outcomes on locomotor function and spinal cord pathology. Finally, we used cell-specific transcriptomic analysis to uncover GW2580-induced molecular changes in microglia. Results: First, transient post-injury GW2580 administration in mice improves motor function recovery, promotes tissue preservation and/or reorganization (identified by coherent anti-stokes Raman scattering microscopy), and modulates glial reactivity. Second, post-injury GW2580-treatment in nonhuman primates reduces microglia proliferation, improves motor function recovery, and promotes tissue protection. Finally, GW2580-treatment in mice induced down-regulation of proliferation-associated transcripts and inflammatory associated genes in microglia that may account for reduced neuroinflammation and improved functional recovery following SCI. Conclusion: Thus, a transient oral GW2580 treatment post-injury may provide a promising therapeutic strategy for SCI patients and may also be extended to other central nervous system disorders displaying microglia activation. |
Gouttes et billes sous grande déformation biaxiale : le rôle de la viscosité et de l'élasticité. Auteur(s): Charles C.-A. (Thèses) , 2021Texte intégral en Openaccess : Ref HAL: tel-03598039_v1 Exporter : BibTex | endNote Résumé: La compréhension des phénomènes de déformation de gouttes après impact constitue un enjeu considérable pour des secteurs industriels tels que l'impression par jet d'encre, l'application de pesticides, le revêtement par pulvérisation, etc. Poussés par ces motivations, nous étudions les déformations subies par des gouttes de fluides Newtoniens, rhéo-fluidifiants, et de gels transitoires après impact, et de billes élastiques molles dans une autre configuration expérimentale.Dans un premier temps, les gouttes sont impactées sur une surface couverte d'une fine couche d'azote liquide qui en s'évaporant fournit les conditions idéales pour étudier la déformation de nappes liquides grâce à un effet Leidenfrost froid. Dans ces conditions, deux régimes sont identifiés : un régime capillaire pour lequel le diamètre maximal de la nappe ne dépend pas de la viscosité du fluide et un régime visqueux pour lequel celui-ci décroit lorsque la viscosité augmente. Cette décroissance est due à la dissipation visqueuse lors de l'extension de la nappe et est contrôlée par la viscosité extensionnelle biaxiale. Pour des solutions polymériques, nous montrons que cette viscosité prend en compte le caractère rhéo-fluidifiant du fluide. Dans ces conditions, nous avons impacté des fluides plus complexes qui se comportent comme des fluides de Maxwell. Un modèle d’oscillateur harmonique amorti non linéaire prédit le diamètre maximal de la nappe, dmax, ainsi que le temps, tmax, nécessaire pour atteindre dmax. Un bon accord quantitatif entre expérience et théorie est obtenu pour des fluides Newtoniens jusqu'à des viscosités élevées et des fluides de Maxwell dont le temps de relaxation caractéristique est plus grand, plus petit ou comparable au temps caractéristique de l'expérience, tmax.Dans une deuxième partie, les gouttes sont impactées sur de petites surfaces solides, appelées cibles, complexifiant le champ d'écoulement auquel les gouttes sont soumises. En effet, la portion de la nappe se trouvant en contact avec la cible est soumise à un cisaillement qui engendre une dissipation visqueuse de cisaillement et la portion s'étendant hors de la cible est uniquement sujette à la dissipation extensionnelle biaxiale. Nous prédisons l'expansion maximale de la nappe en fonction de la viscosité pertinente identifiée en évaluant quantitativement les dissipations dues au cisaillement et à l'extension biaxiale. Nous montrons, finalement, une corrélation entre le diamètre maximal de la nappe et le diamètre de la cible. A nouveau, l'importance de considérer le caractère rhéo-fluidifiant des solutions de polymères, pour rationaliser les résultats expérimentaux, est démontrée.Nous nous intéressons ensuite à l’émergence et à la dynamique du bourrelet entourant une nappe visqueuse en expansion. Nous présentons des mesures directes du champ d'épaisseur de la nappe qui permettent de mesurer les évolutions temporelles de la forme et du volume du bourrelet. Un modèle analytique est développé pour prédire la vitesse et le taux de remplissage du bourrelet. Nous identifions et comparons les importances relatives des contributions de la tension de surface, des forces d'inertie et de la viscosité à la vitesse de remplissage. Nous montrons que la contribution des forces d'inertie ne peut être négligée. Un très bon accord est trouvé entre valeurs théoriques et expérimentales.Finalement, nous utilisons un tensiomètre à bille tournante pour étudier la déformation biaxiale de billes élastiques molles. Ce dispositif permet de déformer une bille élastique immergée dans un fluide plus dense par la mise en rotation autour de son axe d'un capillaire qui les contient. Avec l'hypothèse d'une déformation homogène de la bille, nous parvenons à découpler théoriquement la mesure du module élastique de celle de la tension de surface. Ces mesures sont confrontées avec succès aux mesures expérimentales. |
Ordre caché dans les matériaux désordonnés Auteur(s): Paret J. (Thèses) , 2021 Ref HAL: tel-03600627_v1 Exporter : BibTex | endNote Résumé: Lorsqu'ils sont refroidis en-dessous de leur température de fusion, les liquides subissent une transition de phase vers un état cristallin stable, où les atomes s'arrangent de façon périodique de sorte à créer un ordre à longue portée. Pour certains liquides cependant, lorsque le refroidissement est suffisamment rapide, la cristallisation peut être évitée et le système entre progressivement dans un état métastable dit « surfondu ». Dans ce régime, la dynamique du liquide devient de plus en plus hétérogène et la viscosité augmente considérablement à mesure que la température est réduite, jusqu'au point où le système cesse de s'écouler et se solidifie : il devient un verre. Malgré cette soudaine ridigité, il garde à l'échelle microscopique les propriétés d'un liquide, avec une structure désordonnée, ou « amorphe », qui contraste avec sa phase cristalline stable. L'origine théorique de cette transition vitreuse reste énigmatique, en particulier le processus selon lequel la viscosité augmente de façon si spectaculaire en piégeant progressivement le système dans un état métastable au lieu de cristalliser. Ce phénomène surprenant est l'objet de nombreuses recherches, et un certain nombre de théories tentent toujours d'expliquer son origine par le biais de mécanismes thermodynamiques, dynamiques ou simplement structurels. Dans cette thèse, nous nous focalisons sur des aspects structurels, en proposant une étude de la structure locale de modèles numériques de formateurs de verre. Nous développons notamment une méthode d'inférence de communautés, basée sur la théorie de l'information, qui permet de mettre en lumière une hétérogénéité structurelle dans ces systèmes en utilisant de simples corrélations spatiales. Cette méthode repose notamment sur le principe du partitionnement (« clustering »), une procédure d'apprentissage automatique qui consiste à grouper les particules d'un système en communautés en fonction des caractéristiques de leur structure locale. Dans un second temps, nous mettons en perspective l'inférence de communautés avec d'autres méthodes de partitionnement, conduisant notamment à la publication d'un code open source polyvalent dédié à l'étude structurelle des liquides surfondus et des verres. Nous montrons ensuite que, dans une certaine mesure, ces communautés structurelles sont corrélées aux hétérogénéités dynamiques caractéristiques des liquides surfondus. Finalement, grâce aux récentes avancées dans les domaines de la simulation numérique, nous étudions l'évolution de la structure et de la dynamique dans un modèle ternaire de liquide surfondu sur gamme de températures très étendue. Ces simulations nous permettent de tester plusieurs scénarios théoriques de la transition vitreuse avec une précision inaccessible aux méthodes de simulations conventionnelles. |
Light emission modulation from individual single-walled carbon nanotubes by chromophore encapsulation Auteur(s): Chambard R., Izard N., Jousselme Bruno, Sato Yuta, Kazu Suenaga, Jean-Louis Bantignies, Patrick Hermet, Alvarez L. (Article) Publié: Ecs Meeting Abstracts, vol. MA2021-01 p.611-611 (2021) Ref HAL: cea-03563863_v1 DOI: 10.1149/ma2021-0112611mtgabs Exporter : BibTex | endNote Résumé: The one-dimensional structure of single-walled carbon nanotubes (NT) display optical absorption and near-infrared emission (thanks to van Hove singularities). Chromophore encapsulation into host single-walled carbon nanotubes allows to create hybrid nano-systems with tunable opto-electronic properties. Up to now, we have been confining different kinds of chromophores,1-4 absorbing from the blue/ green (400/500 nm) range (tetracyanoquinodimethane (TNCQ), quaterthiophene derivatives (4T) and tetramethyl-paraphenylenediamine (TMPD)) to the red (700 nm) range (phthalocyanine (MPc)). In addition then can be either electron donor (4T, TMPD) or acceptor (TNCQ). In this study, we investigate, at both the macroscopic and the individual scales, the electronic and the optical properties of our hybrid systems by means of Raman and photoluminescence spectroscopies. Photoluminescence experiments clearly demonstrate changes on the emission properties after encapsulation. The intensities can be increased or reduced depending on the nature of the confined chromophores (electron donor or acceptor) and on the NT diameter. From Raman measurements, a significant charge transfer from the confined dye to the nanotube is evidenced. The main relevant parameters that govern the charge transfer are the nanotube diameter and the nature of the chromophores (electron donor or acceptor). Therefore, Raman and photoluminescence experiments strongly suggest charge transfer between the confined molecules and the nanotubes, leading to a Fermi level shift which governs the radiative de-excitation efficiency. |
Coherent Emission in the Vicinity of 10 THz due to Auger-Suppressed Recombination of Dirac Fermions in HgCdTe Quantum Wells Auteur(s): Morozov Sergey, Rumyantsev Vladimir, Zholudev M., Dubinov Alexander, Aleshkin Vladimir Ya., Utochkin Vladimir, Fadeev Mikhail, Kudryavtsev Konstantin, Mikhailov Nikolay, Dvoretskii Sergey, Gavrilenko Vladimir, Teppe F. (Article) Publié: Acs Photonics, vol. 8 p.3526-3535 (2021) Texte intégral en Openaccess : Ref HAL: hal-03497995_v1 DOI: 10.1021/acsphotonics.1c01111 Exporter : BibTex | endNote Résumé: The discovery of Dirac fermions in a number of 2D and 3D materials boosted the solid-state research in an unprecedented way. Among the many hopes of using their exceptional physical properties, it has been argued that their reduced nonradiative losses would allow graphene to compete with quantum cascade lasers (QCLs) in the race for terahertz (THz) emitters. Unfortunately, the nonradiative Auger recombination (AR) process is still active for massless fermions in gapless graphene. However, for massive Dirac fermions, AR can be entirely suppressed below a certain threshold of the carrier’s kinetic energy that depends on the nonparabolicity and the symmetry of the electron and hole dispersions. In this work, by finely tuning the band structure of HgCdTe quantum wells hosting massive Dirac fermions, we set the electronic system below this threshold and demonstrate that the carrier recombination is purely radiative. A coherent interband emission reaching 9.6 THz, that is to say outside the spectral range of current QCLs, is measured under these conditions, opening the way to lossless interband THz emitters. |